理珀新材 2026年2月3日 14:48 上海

【论文链接】

 https://doi.org/10.1002/adma.202517806

【作者单位】

日本锂离子电池技术与评估研究中心

【论文摘要】

全固态电池（ASSB）作为新一代可充电电池备受关注，有望同时实现高能量密度、高功率输出和卓越安全性。为将这些优势真正落地，必须开发出兼具高离子电导率与优异理化稳定性的固体电解质（SE），而这本身就是一项巨大挑战。本研究报道了一种基于硫化物玻璃SE层的制备方法：采用温等静压（WIP）技术，在高温高压下实现致密化与晶化同步完成。结果表明，去除SE层中的粘结剂可显著提升WIP效率；同时引入玻璃基支撑层，使电解质膜兼具出色的机械强度与柔韧性。所得SE层完全兼容现有ASSB工艺，可集成至13 mAh级叠片电池，匹配镍钴锰正极与石墨负极。装配电池在25 °C、20 MPa适中堆压下循环300圈后，仍保持约80%初始容量，展现出优异的循环稳定性。本工作通过解决电解质设计与工艺集成的关键难题，为高性能ASSB的实用化提供了可行路径。

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【实验方法】

材料制备

正极活性材料为经原位包覆LiNbO₃的LiNi₀.₅Co₀.₂Mn₀.₃O₂（NCM523，住友金属矿山株式会社），负极材料选用天然石墨（Gr，三菱化学株式会社）。固体电解质（SE）主体为硫化物玻璃-陶瓷（LPSI(GC)，Li-P-S-I体系，D₅₀=4 μm，出光兴产株式会社），用作对比基准。另以相同元素组成的硫化物玻璃（LPSI(G)）通过温等静压（WIP）高温高压烧结，制备自支撑SE层。电极层采用Li₇₋ₓPS₆₋ₓClₓ（LPSCl，D₅₀=0.7 μm，三井金属矿业株式会社）。导电添加剂为气相生长碳纤维（VGCF-H，Resonac）。粘结剂为苯乙烯-丁二烯橡胶（ENEOS Materials），溶解于四氢萘与苯甲醚（KISHIDA CHEMICAL，质量比5:1）混合溶剂，固含量10 wt%。SE层内嵌玻璃纤维支撑膜（Glasper 7 gsm，王子F-Tex），所有材料均在–80 °C露点的氩气手套箱内操作。

电极制备

正极：将NCM523、LPSCl、VGCF、粘结剂按82.7:15.4:1.1:0.8质量比用薄膜混合器匀浆，涂布于碳涂铝箔，活性材料载量23.0 mg cm⁻²，100 °C真空干燥8 h。  

负极：天然石墨、LPSCl、粘结剂按67.5:30.6:1.9质量比用Thinky ARE-310混合，涂布于碳涂不锈钢箔，载量18.0 mg cm⁻²，100 °C真空干燥8 h。

SE层制备

SE粉与粘结剂96:4质量比匀浆，刮刀涂膜≈20 μm；氩气氛围表干≈30 min，100 °C真空干燥2 h。

自支撑SE层制备

路线1：LPSI(G)与粘结剂97:3混匀，涂布于SUS箔，100 °C预干燥2 h，封袋后190 °C、1 min WIP。

路线2：无粘结LPSI(G)（BF-LPSI(G)）分散液直接涂布于置于SUS箔上的玻璃纤维支撑膜，同条件预干燥及WIP；取出后冲切成所需尺寸待用。 

【图文摘取】

【主要结论】

本研究采用温等静压（WIP）技术对玻璃态硫化物固体电解质（成分为Li-P-S-I）进行处理，在高温高压下同步完成烧结与晶化，成功制备出高致密硫化物SE层。该过程显著降低了晶界电阻，既提升了离子电导率，又抑制了锂枝晶生长。为避免粘结剂阻碍热熔与烧结的不利影响，本研究将SE浆料直接涂覆于无粘结剂的玻璃纤维非织造布上，再进行WIP处理。由此得到的无粘结SE层/非织造布复合体，其离子电导率和临界电流密度（CCD）均比传统涂覆SE层提高约4倍。更令人振奋的是，Li|SE|Li对称电池在3 mA cm⁻²的高电流密度下稳定循环超过30天。凭借优异的柔韧性与机械强度，该无粘结SE层可直接用于叠片电池制造，成为常规涂覆SE层的理想替代方案。本研究不仅证实了“高离子电导+长锂耐久”SE层的可规模化制备，更强有力地推动了其从实验室迈向下一代固态电池实用化的进程。

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